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O Zoológico de Londres surgiu a partir da Sociedade Zoológica de Londres (ZSL), fundada por Sir Stamford Raffles em 1826. Inicialmente, a sociedade existia apenas para fins de pesquisa, atraindo algumas das mentes mais brilhantes da época. Charles Darwin, por exemplo, tornou-se membro da ZSL em 1837. O Zoológico de Londres abriu as portas ao público em 1847.
A ZSL recebeu a carta real oficial em 1826, concedida pelo Rei George IV.
O Zoológico de Londres abriu oficialmente ao público em 1847. Isso foi feito para aumentar o financiamento para projetos de pesquisa e conservação.
Entre 1926 e 1928, o zoológico expandiu-se para incluir 600 acres de uma fazenda abandonada. Essa nova adição foi batizada de ZSL Whipsnade Zoo, pois a propriedade ficava perto da vila de Whipsnade.
O Zoológico de Londres é conhecido pela reprodução de animais em cativeiro. Em 1962, ajudou a lançar o primeiro programa inter-zoológicos de reprodução em cativeiro da história, enviando um orix-árabe chamado "Caroline" para o Zoológico de Phoenix. O zoológico também foi o primeiro a reproduzir com sucesso chitas na Europa, conseguido em 1967.
Atualmente, o Zoológico de Londres e sua instalação em Whipsnade abrigam quase 700 espécies diferentes de animais e 130 programas de reprodução animal.